单光子源原理及实验测量分析
单光子产生原理[1]:
考虑理想的二能级系统(例如quantum dots量子点等),如图一,电子是费米子,根据泡利不相容原理,电子占据激发态而尚未产生自发辐射时,无法激发下一个电子到同一激发态[1][2]。
也就是说无论外界怎么激发(连续激光或脉冲激光或是电致激发),该系统只能在自发辐射寿命期间(约ps到ns时间尺度)发射出一个光子,即不可能在某一时刻同时发射两个及以上数量的光子[3],即单光子源(术语:antibunching,反聚束),通俗的讲就是光子是一个接着一个发射,它们每次发射时间间隔和自发辐射寿命有关。
此外,”时刻“这个概念在实际操作过程中很值得玩味,毕竟人造的测试系统时间都是离散的,自然界时间是连续的,测试相当于一个采样过程。
当然很难保证一个系统里面只有一个发光中心(emitter)[4],此时为聚束(bunching),即某一时刻光源发出大量的光子,例如LED灯,热发光等这是自然界非常普遍的发光行为。史砚华教授提到的混沌热光的反聚束[5]暂不讨论。
实验目的很简单:统计待测光源在某一时刻倾向于只发射一个光子还是一堆光子。
excited state:激发态;ground state:基态;spontaneous emission:自发辐射;excitation:外界激励源;
τsp−1 :自发辐射寿命,单位秒 s ;
ps/ns皮秒,纳秒 ⇔ picosecond= 10−12s,nanosecond= 10−9s
测试实验装置:Hanbury Brown and Twiss experient[6][7]
该装置包括三个部分:
- 50/50分束器,beam splitter,如图二:可以把一束的光强几乎等分成透射和反射两个部分[8]。顺带说一下APD的后脉冲afterpulse(也叫breakdown fluorescence)
- 两个探测器,APD[9](Avalanche Photodetector),在盖格模式下(电源正负极千万不能接反),通过吸收一个光子产生一个电子空穴对来触发强雪崩[10],每探测到一个光子都能使APD发出一个上升沿信号,该信号被TCSPC接收以及记录。 为什么需要两个APD?答:因为每个APD都有固定的死时间(dead time)[11],探测完一个光子后需要20ns左右时间来排空电容电荷,以继续探测下一个光子,但是单光子的核心统计数据只发生在几个ns期间,如果只使用一个APD则会遗漏大量统计数据,如图三灰色圆圈代表在死时间内无法被探测到的光子,导致我们无法判定某光源是否为单光子源;但是如果用两个APD,通过50/50分束器-spliter,由于单个光子不可分割性,一定会进入其中一个APD,那么探测到间隔为ps时间尺度的两个光子事件可能性就有了,此时测试精度取决于APD固有的死时间还有correlator(时间相关仪)的死时间和时间分辨率。 另外,好一点的APD死时间大概20ns,接近四万人民币,死时间越小暗计数率越低仪器越贵,探测精度越高。当然如果有一天技术可以研发出dead time死时间在ps皮秒量级的APD,那完全可以只用一个就足够判定单光子源。
- TCSPC,时间相关仪(Time-Correlated Single Photon Counting)。如图四,此为典型双通道的TCSPC,通道 1,通道 2独立接收两个APD 1/APD 2传来的上升沿信号,以记录光子到达APD的绝对时间(也叫记录光子事件)。TCSPC每个通道内也有接收上升沿信号的死时间,我们用的国产的TCSPC死时间小于10ns[12];
另外TCSPC还有时间分辨率,理想情况下采集时间是连续的,现实情况是仪器的采集时间都是离散的[13](可以看作数学上实数和有理数的区别),即存在一个最小采集时间间隔 ΔtTCSPC ,称之为时间分辨率。时间分辨率越高意味着测试系统越能分辨光子到达APD的先后顺序或者同时性,这对判定发光源同一时刻是否有两个光子发射有极其重要的影响!目前使用的是 ΔtTCSPC=64ps ,市场上[14]也有 ΔtTCSPC=1ps 左右的分辨率,很贵。
单光子源判定公式( correlation function;符合计数 K /coincidence counts)[15][16]:
g2(τ)=<I1(t)⋅I2(t+τ)><I1(t)><I2(t+τ)>
=limT→∞1T∫0TI1(t)⋅I2(t+τ)dtlimT→∞1T∫0TI1(t)dt⋅limT→∞1T∫0TI2(t+τ)dt
- τ 是延迟时间变量( time-lag variables[17]),理想情况下是连续变量,但在实际测试中是离散变量,因为仪器记录的光子到达时间是离散的,这和时间相关仪时间分辨率 ΔtTCSPC 有关。
- <I(t)> 指光强的数学期望值, <I(t)>=<∑iEi∗(t)∑jEj(t)> ,其中需要考虑子场所有可能的复振幅的值[5](Maxwell经典光学角度)。
- 需要指出 <I1(t)>=<I1(t+τ)> , <I2(t)>=<I2(t+τ)> 具体推导暂不讨论;
实验核心操作:将APD的光子计数转化为 g2(τ)
因为 I1(t)∝n1(t),I2(t)∝n2(t) ;
,n1(t),n2(t) 代表APD1/APD2测到的 t 时刻光子数 ⟹
g2(τ)=<n1(t)⋅n2(t+τ)><n1(t)><n2(t)>
分子是关键也叫符合计数 K ,分母是用来归一化;
- 时间相关仪(TCSPC)时间分辨率 ΔtTCSPC=64ps,测试总时间记为 T
- 通道1 (channel 1)接收总光子数为 N1 ,通道2(channel 2)接收总光子数为 N2
- 如图五,记 jm 为第 m 个光子到达 APD 1 的绝对时间, pn 为第 n 个光子到达APD 2 的绝对时间; m∈(0,N1]∩Z+ ; n∈(0,N2]∩Z+
- τ 指到达两个APD任意光子对 ∀(jm,pn) 绝对时间的差值[17],单位是时间
τ=jm−pn=X⋅ΔtTCSPC (X∈Z=...−2,−1,0,1,2...) ,最笨的算法要计算 N1×N2 个 τ 值,其中很多都是相同的 τ 值,把相同的 τ 值个数对应的排列起来都会得到相关函数-correlation function的分子,即符合计数 K 。
定义符合计数 K :例如Kτ=0={(jm,pn)∣(τ=jm−pn=0⋅ΔtTCSPC=0)} , Kτ=0 指符合 τ=0 所有光子对 (jm,pn) 集合的元素个数,通俗讲就是任意光子对时间差值等于0的个数(中括号是集合的意思,公式看不懂翻一下高中数学的集合和集合元素的个数)。
本质就是把 T 时间内采集的N1×N2 个离散 τ 绘制成关于时间的直方图-histogram,纵坐标就是符合计数,如图六(定义x 轴最小变化量:Δxmin=ΔtTCSPC=64ps )
图六形象点说就是把 N1×N2 个小球放入 TΔtTCSPC 个盒子中,然后观察小球分布情况,一个盒子放了很多小球或者盒子没有球都是可能的,经过大量的采集、计算之后,单光子源的背后物理规律即被挖掘出来,统计学的中心思想是通过观察小样本即可得到整个群体的信息。
- 既然光子有先后到达(差值即有正有负),所以数据看起来关于 τ=0 对称,例如
τ1,1=j1−p1<0,τ1,2=j1−p2>0
- 理想情况下为什么 g2(τ=0)=0 ??
既然是单光子源,光子在自发辐射寿命内只发射一个光子,整体表现为光子是一个接着一个发射,那么符合计数 Kτ=0={(jm,pn)∣(τ=jm−pn=0)}=∅,空集元素个数为0 。那么问题来了,符合计数是二阶相关函数的分子,分子都为0,零除以任何归一化常数结果都为零。
禁硕博论文抄袭!
附录(appendix)
- TCSPC时间分辨率 Δt 的意义及重要性:到底两个光子是不是”同一时刻“到达?不同时间分辨率的TCSPC给出的答案不一样!
参考
- ^abSenellart P, Solomon G, White A. High-performance semiconductor quantum-dot single-photon sources[J]. Nature nanotechnology, 2017, 12(11): 1026. https://www.nature.com/articles/nnano.2017.218.pdf
- ^半導體量子光學-張文豪 徐子民 http://www.doc88.com/p-9911678777472.html
- ^Wang H, He Y M, Chung T H, et al. Towards optimal single-photon sources from polarized microcavities[J]. Nature Photonics, 2019: 1-6.
- ^Non-Poissonian photon statistics from macroscopic photon cutting materials-de Jong, Mathijs Meijerink, Andries Rabouw, Freddy T. https://www.nature.com/articles/ncomms15537
- ^ab史砚华. 量子光学导论:单光子和双光子物理[M]. 高等教育出版社, 2016.
- ^The Quantum Theory of Optical Coherence-Glauber, Roy J.-Physical Review-1963 https://link.aps.org/doi/10.1103/PhysRev.130.2529
- ^Hanbury Brown, R. and Twiss, R.Q., "A Test of a New Type of Stellar Interferometer on Sirius". Nature 178, 1046– 1048 (1956).
- ^平板分束器 https://www.thorlabschina.cn/newgrouppage9.cfm?objectgroup_id=5111&pn=BSW26#11507
- ^SPCM-AQRH https://www.excelitas.com/product/spcm-aqrh
- ^教程:盖格模式 https://www.thorlabs.com/newgrouppage9.cfm?objectgroup_id=5255
- ^Koberling F, Kraemer B, Buschmann V, et al. Recent advances in photon coincidence measurements for photon antibunching and full correlation analysis[C]//Single Molecule Spectroscopy and Imaging II. International Society for Optics and Photonics, 2009, 7185: 71850Q.- F. Koberling B. Kraemer V. Buschmann S. Ruettinger P. Kapusta M. Patting M. Wahl R. Erdmann
- ^http://www.siminics.com/Goods/Detail?id=1
- ^Laurence T A, Fore S, Huser T. Fast, flexible algorithm for calculating photon correlations[J]. Optics letters, 2006, 31(6): 829-831.
- ^PicoHarp 300 https://www.picoquant.com/products/category/tcspc-and-time-tagging-modules/picoharp-300-stand-alone-tcspc-module-with-usb-interface#custom2
- ^Boitier, Fabien, et al. "Measuring photon bunching at ultrashort timescale by two-photon absorption in semiconductors." Nature Physics 5.4 (2009): 267.
- ^Walls D F, Milburn G J. Quantum optics[M]. Springer Science & Business Media, 2007.
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